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我实验室韦悦周团队在无铅反铁电陶瓷储能方面研究取得重要进展
资环材  广西有色金属及特色材料加工重点实验室

电介质电容器具有极快的充放电速率和超高的功率密度,是一类极其重要的功率型储能器件,在电力电子、新能源汽车、以及脉冲功率系统中发挥着关键作用。铌酸银基无铅反铁电陶瓷被认为是一种既环保又高效的介电电容器材料,然而大的反铁电铁电相变回滞及较低的击穿强度导致了低的能量密度和效率,严重阻碍了其实际应用的进程。

近年来,我院韦悦周教授团队罗能能副教授针对上述问题做出了卓有成效的研究。首先系统地提出通过异价A位离子取代工程来提高反铁电材料的储能密度的方法:(1)在A位引入高价阳离子,提高饱和极化强度;(2)降低A位离子的尺寸,稳定反铁电相;(3)选取具有高熔点的氧化物或碳酸盐作为掺杂体系,降低晶粒尺寸,提高击穿强度。成功设计出Ca掺杂的铌酸银陶瓷体系,将储能密度从1.8J/cm3提高到3.55J/cm3,且保持了良好的温度稳定性。该工作为高储能密度和高温度稳定性的反铁电材料的设计提供了新思路。相关工作发表在Journal of Materials Chemistry C上(J. Mater. Chem. C, 2019,7, 4999. IF= 6.641, 一区),并被选为背封面论文。

Fig. 1 Schematic diagram showing the strategy for increasing energy storage performance.

作为上述工作的进一步延伸,在铌酸银中引入具有更高价态和更小尺寸的Sm3+离子,将储能密度大幅度提高到5.2J/cm3,为该体系报道的最高值。通过XPSRaman等测试手段证实Sm3+离子掺杂会产生氧空位和一定的原子无序状态,并结合唯象理论解释该体系具有超高储能密度的原因。相关工作发表在国际权威能源材料期刊Journal of Materials Chemistry A上(J. Mater. Chem. A,2019, 7,14118. IF=10.733,一区)。

说明: C:\Users\qian\Desktop\Graph2.tif

Figure 2 a comparison of the energy storage properties of SmAN3 and other lead-free antiferroelectric bulk ceramics.

为了更深远地探索该材料的储能机理,近日该研究团队同时在铌酸银的A位和B位引入Sm3+Ta5+离子,获得了具有超高储能密度的铌酸银材料(SmxAg1-3xNb0.9Ta0.1O3)。该材料展现了高达280kV/cm的击穿场强以及更高的反铁电稳定性,实现了4.87 J/cm3储能密度。通过XRD结构精修,揭示了更高的反铁电稳定性可能得益于A位和B位离子反向平行位移的减小。该研究为今后进一步发展和优化反铁电储能材料提供了理论参考。相关工作以“Ultrahigh energy-storage density in A-/B-site co-doped AgNbO3 lead-free antiferroelectric ceramics: insight into origin of antiferroelectricity”为题,发表于Journal of Materials Chemistry A (DOI: https://doi.org/10.1039/C9TA06457E) 广西大学为第一完成单位,论文第一作者是我院硕士研究生韩凯,罗能能副教授为该论文的通讯作者。

Fig. 3 (a) general structural characteristics of AgNbO3, the displacement of (b) Ag1 and Nb cations, (c) the average distance between of O and O (ǀO-Oǀ) and distance ǀO-Oǀab, ǀO-Oǀba, ǀO-Oǀc, (d) the angles of [BO6] octahedral rotations about the b and c axes are designated as ϴ and Φ.

以上工作得到了国家自然科学基金,广西自然科学基金,广西创新驱动发展专项,广西有色金属及特色材料加工重点实验室主任基金以及清华大学重点实验室开放基金等项目的支持。

 

该团队代表性论文链接

https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2019/ta/c9ta06457e

https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2019/ta/c9ta02053e

https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2019/tc/c8tc06549g

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2352847819300693

https://ceramics.onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1111/jace.16309

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0272884218333820

 

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